为然。张溥的朋友吴昌时为此去结交皇上近身宦官，冯铨又助他策划。正好皇上也很想念延儒，而薛国观也正好败了，十四年(1641)二月皇上遂下诏起用延儒。九月，延儒到达京师，重任首辅。不久他加封为少师兼太子太师，进升为吏部尚书、中极殿大学士。
延儒被召回后，张溥等人以几件事要挟他。延儒感慨说道：“我当锐意去做，以答谢诸公。”入朝后，他全部反温体仁之辈所实行的弊政。他首先请释放欠漕粮和白粮的农户，免去民间拖欠的赋税，凡遭战乱破坏和岁荒之地，减免当年应交的两税；苏州、松江、常州、嘉兴、湖州等府发大水，允许以明年的夏麦代替漕粮交纳；宽宥犯戍边罪以下的人，让他们都得回家；恢复被连累的举人的资格，增加取士名额，以及召回因提意见而被贬职的李清等人。皇上都欣然听从了。延儒又说：“老成名德之士，不可轻易弃掉。”于是郑三俊任吏部尚书，刘宗周掌都察院，范景文任工部尚书，倪元璐佐理兵部，这些人都是从废籍中被起用。其他如李邦华、张国维、徐石麒、张玮、金光辰等人，都布列于九卿。释放关在狱中的傅宗龙等人，给已故的文震孟、姚希孟等人赠官。中外人士一致向他致贺。一次闲暇时侍奉皇上，皇上谈到黄道周，当时黄道周正贬戍辰州，延儒说：“道周气质稍有点偏狭，但他的学识和操守都还可用。”蒋德瞡请将黄道周移到近地戍守。延儒说：“皇上想用就马上用他，何必移戍？”皇上即日就恢复了黄道周的官衔。他因事开释的做法，多像这样。
皇上给延儒的礼仪特重，他曾在岁首之日面向东对延儒作揖，说：“朕将天下之事托付给先生。”随后还对其他阁臣作揖。但延儒实是匹庸驽，没有才略，而且还贪婪。当边境丧师，李自成残掠河南，张献忠攻破湖北、四川，天下大乱之时，延儒没能做出任何筹划。他用侯恂、范志完督师，但都败事，延儒毫无忧色。而他的门下客盛顺、董廷献借他的权势，因缘为奸。他还信用文选司郎中吴昌时和给事中曹良直、廖国遴、杨枝起、曾应遴之辈。
吴昌时，嘉兴人。有才干，颇为东林党效力奔走。但他为人沉默而高傲，交通厂卫，把持朝官，同朝的人都恨他。行人司副熊开元在朝廷上弹劾延儒纳贿的情状，触怒了皇上，他与给事中姜采都被廷杖，投进诏狱。左都御史刘宗周、佥都御史金光辰因为救熊开元、姜采而被罢免，尚书徐石麒又因救刘宗周等人被罢免。延儒都不救，朝臣的议论都归咎于他。正值吴昌时借年例将十余名言路官员出为外官，言路大哗。掌科给事中吴麟、掌道御史祁彪佳弹劾吴昌时挟势弄权，延儒很不安。
当初，延儒上奏罢去厂卫的缉事人员，京都人民非常高兴。不肖的朝士因为通贿赂，而厂卫因为失权，都怨延儒。他又因轻视同官陈演，陈演恨之入骨。执掌锦衣卫的骆养性，本是延儒所推荐，骆养性狡猾阴狠背叛了延儒，与宦官勾结，刺探延儒的阴事。十六年(1643)四月，大清兵抢掠山东，回军时到达近畿，皇上很忧虑。大学士吴生生正奉命处理流寇，延儒不得已自请督师。皇上很高兴，颁下手敕，奖给他召虎、裴度，赐给章服、白金、文绮、上驷，还给他金帛赏给部队。延儒驻扎在通州，不敢交战，只与幕帐下的宾客饮酒娱乐，而每天传书奏捷，皇上便赐给玺书褒奖和鼓励他。他侦察到大清兵离去，便说敌人退走了，请求让兵部讨论给将吏定功过。回朝后，他缴上敕谕，皇上即令他收藏，以记载他的勋劳。论功，加封他为太师，庇荫儿子为中书舍人，赐给银币、蟒服。延儒辞去太师，皇上答应了。几天之后，骆养性和宦官全部揭发了他们刺探到的军中之事。皇上于是大怒，谕告府部诸臣责备延儒蒙蔽圣上，推诿职守。他的事皇上多不忍说，只令公正检查。陈演等人一同上书救他，延儒坐在草席上待罪，自请戍边。皇上还颁下温旨，说他“尽心报国，始终不渝”，让他乘驿车回去，赐给路费一百金，以表彰他保全优礼之意。到大臣们的建议上呈后，皇上又传谕说延儒功多罪少，下令免议。延儒遂回了家。
延儒走后，给事中郝纟同上疏请除奸，这指的是延儒。皇上不听。山东佥事雷演祚弹劾范志完，也牵涉到延儒。随后御史蒋拱宸弹劾吴昌时有数万赃私，大抵也牵连到延儒，而主要是说吴昌时交通宦官李端、王裕民，泄露机密，以重贿着手，常预先拿着温旨去告人。给事中曹良直也弹劾延儒十大罪。皇上非常愤怒，御临中左门，亲自审问吴昌时，折断了他的胫骨，但吴昌时什么也没承认，皇上更怒不可解。蒋拱宸当面揭发他交通宦官，皇上也察出他的行迹，于是将他下狱，判了死罪。皇上这才有意要诛杀延儒。当时，薛国观被赐死，说是吴昌时害他，他的门人魏藻德刚入阁，受到皇上宠爱，很恨吴昌时，便与陈演共同排挤延儒，而骆养性又散布蜚语。皇上于是命全部削夺延儒的官职，派缇骑逮捕他入京。当时原辅臣王应熊被召回，延儒知道皇上十分愤怒，便在中途停宿，等王应熊先入京，希望他为自己求情。皇上知道了，王应熊刚抵京，便命他回去。延儒到京后，被安置在正阳门外的古庙中，他上疏请求怜悯，皇上不许。法司请将他遣去戍边，同僚也申救，皇上都不许。这年冬十二月，吴昌时被押到市场处死，暴尸街头，勒令延儒自尽，并将他抄家。
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