将士道：“抢劫百姓财物者死，毁坏百姓房屋者死，擅自离营二十里者死。”入城之后，吴人安然如故。还师之后，徐达被封为信国公。
不久徐达又拜为征虏大将军，以常遇春为副将军，率步骑二十五万，北取中原，朱元璋亲自在龙江为这次征讨举行祭神仪式。当时能称作名将的人，首推徐达、常遇春。两人才勇相当，都为朱元璋所倚重。常遇春剽悍、急躁，作战勇敢，而徐达擅长谋略。常遇春攻下城邑后不能做到毫无杀戮，而徐达所到之处，从不骚扰百姓，如果俘获壮士与间谍，便与他们以恩义结交，使他们为己所用。因为这样，许多人都乐意归附大将军。因此，朱元璋传谕诸将：指挥军队必须持重有纪律；而带兵作战，攻城略地，为将之道，徐达堪为楷模。又告诉徐达，进取方略，应当从山东开始。徐达率军而行，攻克沂州，招降守将王宣。进一步攻克峄州，王宣重新反叛，徐达便将他击杀。攻下莒、密、海诸州，然后派韩政分兵扼守黄河。张兴祖攻取东平、济宁，而自己率大军攻取益都，攻下淮、胶等州县。济南投降，徐达分兵攻取登、莱，齐地全部平定。
洪武元年(1368)，朱元璋即皇帝位，以徐达为右丞相，册立皇太子，以徐达兼太子少傅。副将军常遇春攻克东昌，会师济南，击斩乐安反叛者。然后徐达还军济宁，引水师溯黄河而上，直趋汴梁，守将李克彝逃走，左君弼、竹贞等投降。于是从虎牢关进入洛阳，与元将脱因帖木儿大战于洛水之北，元将兵败逃走。梁王阿鲁温以河南投降，徐达率军平定嵩、陕、陈、汝等州，然后直捣潼关。李思齐逃往凤翔，张思道逃往鹿阝城，徐达率军入关，西到华州。
捷报传来后，太祖巡幸汴梁，召徐达到其住所，摆酒设宴慰劳，并与他商议北伐之事。徐达说：“我大军平定齐鲁，扫平河洛，王保保徘徊观望；潼关已克，李思齐之辈狼狈西逃。元朝声援已绝，现在我们乘势直捣元都，便可以不战而取。”太祖听后赞道“：你说得对。”徐达进一步说“：元都攻克后，如果其主向北逃走，我军要不要继续追击呢？”太祖说：“元朝国运已衰，即将自行灭亡，不必烦劳军队去追击了。你们出塞之后，固守封疆，防止他们侵袭便可以了。”徐达顿首领命。于是与副将军常遇春会师河阴，派遣副将分道巡行河北之地，连下卫辉、彰德、广平。军队临时驻扎临清，派傅友德开辟陆路使步骑通过，派顾时疏通河道使水师通行，然后引兵向北。常遇春已克德州，与徐达合兵攻取长芦，扼直沽，搭浮桥让军队过河。水陆并进，在河西务大败元军，进一步攻克通州。元顺帝携后妃、太子向北逃走。一天后，徐达陈兵齐化门，填濠登城。监国淮王帖木儿不花、左丞相庆童、平章迭儿必失、朴赛因不花、右丞张康伯、御史中丞满川等拒不投降，徐达便将他们斩首，除此之外，没杀一人。然后命人封闭府库，登记书籍、宝物，并命指挥张胜带领一千士兵看守宫殿门，让宦官看护那些宫人、嫔妃、公主，严禁士兵侵扰欺凌她们。城中官民安居乐业，店铺照常营业。
捷报传来，太祖下诏以元都为北平府，设置六卫，命孙兴祖等留守，而命徐达与常遇春进取山西。常遇春先下保定、中山、真定，冯胜、汤和攻下怀庆，越过太行，攻取泽、潞，徐达率大军随后跟进。当时扩廓帖木儿正引兵出雁门，将由居庸进攻北平。徐达知道后，与诸将商议道“：扩廓率军远行，太原必定空虚。北平有孙都督在，足以御敌。现在我们乘敌不备，直捣太原，使其进不能战，退无所守，这就是攻击敌人的要害和虚弱之处。如果扩廓西还自救，我们就能将他擒获。”诸将听后都说“：说得对啊。”于是，徐达引兵直趋太原，扩廓到保安，果然返回援救。徐达挑选精兵夜袭其营，扩廓率十八名骑兵逃跑。徐达尽降其部众，攻克太原。又乘势收取大同，分兵巡行还未攻下的州县，山西全部平定。
二年(1369)，徐达引兵向西渡河，到达鹿台，张思道逃走，于是攻克奉元。当时常遇春攻下凤翔，李思齐逃至临洮，徐达会集诸将商议军队的进攻方向，诸将都说“：张思道的才能不如李思齐，而庆阳又比临洮易攻，请求先攻庆阳。”而徐达则说“：你们说得不对，庆阳城险而兵精，如果突然进攻，不容易攻取。而临洮北接河、湟，西控羌、戎，获得此城，其人便可利用来增强战斗力，物产也足以提供军队的物资粮饷。如果以大军进逼，李思齐不弃城逃走，他就是束手待擒了。临洮攻克后，邻郡还能存在么？”于是率军渡陇，攻克秦州，攻下伏羌、宁远，进入巩昌，派右副将军冯胜进逼临洮，李思齐果然不战而降。然后分兵攻克兰州，击走豫王，全部缴获其部队辎重行李。回军出萧关，攻下平凉，张思道逃往宁夏，被扩廓所捉，其弟张良臣以庆阳投降，徐达派薛显受降。张良臣重新反叛，趁夜出兵袭击，打伤薛显。徐达督军包围张良臣叛军，扩廓遣将前来援救，徐达率军迎击，将其打败逃走，于是攻取庆阳，张良臣父子投入井中，便将其拉出斩首，陕西之地全部平定。太祖下诏，徐达班师回朝，赏赐丰厚的白金和丝绸。
将要论功大封时，正遇扩廓兵攻兰州，杀指挥使，副将军常遇春此时已死，因此，三年(1370)春，太祖又以徐达为大将军，平章李文忠为副将军，分路出兵。徐达自潼关从西路出击，直捣定西，攻打扩廓。李文忠自居庸从东路出击，横穿沙漠，追击元嗣主。徐达兵至定西时，扩廓退驻沈儿峪，徐达挥师逼近。双方隔沟而垒，一天之内交战数次。扩廓派精兵从小路出发，进攻东南垒，左丞胡德济仓惶失措，军中惊扰，徐达率军将扩廓击退。胡德济是胡大海的儿子，徐达因为他是功臣之子，便将他戴上镣铐送往京城，而将他手下指挥斩首数人以示众。第二天，整顿军队，进兵夺沟，殊死作战，大破扩廓军，擒获郯王、文济王及国公、平章以下文武官属一千八百六十余人，将士八万四千五百余人，马匹、骆驼等牲畜数以万计。扩廓仅携妻子、儿女数人逃往和林。胡德济被押至京城后，太祖释放了他，却又写信告诉徐达：“将军仿效卫青不斩苏建之事，难道你没看见穰苴是怎么对待庄贾的吗？将军杀了他，也便罢了。今天到朝廷商议此事，我且念他在信州、诸暨所立之功，不忍将他处死。从今以后，将军对这类事情不要再妄加姑息了。”
徐达打败扩廓之后，立即率军从徽州南一百八渡到略阳，攻克沔州，进入连云栈，进攻兴元，将其攻克。而副将军李文忠也攻克应昌，俘获元帝嫡孙妃嫔、公主及将相。捷报先后传到朝廷，太祖下诏令劲旅返回京城，并亲自在龙江迎接、慰劳。然后下诏大封功臣，授徐达为开国辅运推诚宣力武臣，特进为光禄大夫、左柱国、太傅、中书右丞相参军国事，改封为魏国公，年禄五千石，给予世袭凭证。第二年，徐达率盛熙等赴北平操练兵马，修筑城池，将山后军民迁移到各卫府，设置二百五十四屯，垦田一千三百余顷。该年冬天，徐达应召返回京城。
五年(1372)，太祖又大举发兵征讨扩廓，徐达作为征虏大将军从中路出发，左副将军李文忠从东路出发，征西将军冯胜从西路出发，各率五万骑兵出塞。徐达派都督蓝玉在土剌河击败扩廓。扩廓与贺宗哲合兵力拒，徐达战而不利，死者数万人。太祖因为徐达功劳大，所以对此未予追究。当时李文忠军也作战失利，引兵返回。唯独冯胜到西凉，获得全胜，却因隐藏骆驼、马匹而获罪，太祖对他未予奖赏，这些事情全部载入了《李文忠传》、《冯胜传》。第二年，徐达又率领诸将前往边疆，破敌于答剌海，然后还军北平，驻留三年才返回。十四年(1381)，又率汤和等征讨乃儿不花。不久，又返回镇守北平。
徐达每年春天率军出征，晚冬又应召返回，习以为常。回京之后，总是把大将印章上交皇帝，皇帝赐他休假，设宴畅饮，与徐达以布衣兄弟相称，而徐达却对皇帝更加恭敬谨慎。皇帝曾从容对徐达说“：徐兄功劳很大，至今却还没有一个安宁的住处，我可以将旧邸送给你。”旧邸是太祖做吴王时居住的宫邸。徐达坚决推辞。有一天，皇帝与徐达一起到旧邸去，硬让徐达喝酒喝醉，然后让人给他蒙上被子，抬到正室睡觉。徐达醒后，大吃一惊，慌忙跑下台阶，俯伏在地高喊死罪。朱元璋从旁窥视，看到他这么害怕，非常高兴。于是命令有关官员在旧邸前为徐达建造府宅，并在宅前立坊题上“大功”二字。胡惟庸当丞相时，想结交徐达，徐达很轻视此人，不予理睬，胡惟庸便贿赂徐达的看门人福寿，让他对徐达图谋不轨，福寿揭发了他，徐达也不予追究，只是时时向皇帝进言说胡惟庸不能胜任丞相之职。后来胡惟庸果然失败，朱元璋为此更加重视徐达。十七年(1384)，太阴侵犯上将，朱元璋心中憎恶。徐达在北平患了背疽，稍好一点时，皇帝派徐达的长子徐辉祖携带他的亲笔信前往慰问，不久应召返回。第二年二月，徐达病重死去，终年五十四岁。皇帝为此停止临朝听政，发丧时悲恸不已。追封徐达为中山王，谥号武宁，赠其子孙三世都为王爵。赐葬于钟山之阴，御制神道碑文。徐达配享太庙，肖像功臣庙，都位列第一。
徐达言简虑精，在军中，令不二出，在诸将面前总是保持令人遵从的严肃样子，而在皇帝面前却恭敬谨慎，好像不会说话似的。徐达善于安抚部下，能与他们同甘共苦，士兵对他无不感恩，以死相报，所以，徐达军能所向披靡。徐达对部队要求非常严格，所平元都二个，省会三个，郡邑数以百计，各地街巷井然有序，百姓从不为军旅所苦。率军归朝之日，徐达总是陋车简舍，礼邀儒生，终日高谈，气氛和谐。皇帝曾称赞他说：“受命而出，成功而归，不骄傲，不自夸，妇女无所爱，财宝无所取，行为正派无疵，品德高尚可与日月相比，这只有大将军徐达一人堪当于此。”
徐达有四子：辉祖、添福、膺绪、增寿。长女为文皇帝皇后，次女为代王妃，三女为安王妃。
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