阶是政治根本的关节，不能做相。徐阶惶恐地请求，才得到。皇帝也渐渐委任于徐阶，仅次于严嵩。
杨继盛议论严嵩的罪行，用二位王子的事为证，被打入锦衣卫的牢狱。严嵩嘱托陆炳追究主使人。徐阶告诫陆炳“：如果不谨慎，一旦涉及皇子，对宗庙社稷如何！”又用危言劝阻严嵩“：皇上只有两个儿子，必定不忍心以此责备您，开罪于皇子，以回答你的质询，问罪的只是左右朝臣。您何必公开同宫邸结仇怨呢？”严嵩闻言惊恐，才算了结。倭寇蹂躏东方，皇帝几次询问徐阶，他力主发兵。又念及边关士卒辛苦饥寒，奏请征收京都辖区的麦子数十万石，自居庸输往宣府，从紫荆输往大同。皇帝很高兴，密传实施这个方案。杨继盛弹劾严嵩，严固然疑心徐阶。赵锦、王宗茂弹劾严嵩，徐阶又建议从轻发落。到此次给事中吴时来、主事董传策、张罛弹劾严嵩失败，都被投进监牢。传策，徐阶的同乡；时来、罛，徐阶的门生。严嵩上书议论此事，公开称徐阶为主使，皇帝不听。秘密询查，他们都舍严嵩而趋徐阶。随即加封徐阶为太子太师。
皇帝居住的永寿宫遭火灾，移居玉熙殿太狭小，打算做些营建，询问严嵩，严嵩奏请返还皇宫，皇帝挺不高兴。询问徐阶，阶奏请用三殿的多余材料，责成尚书雷礼营建，可在几个月内建成。皇帝欣喜，照徐阶建议建造。任命徐阶的儿子尚宝丞..兼上部主事都察，此后十旬功成。皇帝即日移居那里，命名万寿宫。因徐阶的忠诚，晋升少师，同时支取尚书俸禄，准许一子为中书舍人。其子..也破格提拔为太常少卿。严嵩日渐衰落。严嵩的儿子世蕃贪横淫纵的劣迹也渐有传闻，徐阶指令御使邹应龙弹劾严嵩。皇帝勒令严嵩退休，提拔邹应龙为通政司参议。徐阶取代严嵩任首辅。
不久皇帝念及严嵩供奉之劳，怜悯他。又因严嵩离去，恍惚不乐，于是颁布诏谕打算退隐而修本性并做传嗣打算，又责备徐阶等不该给邪物封官，称邹应龙为邪物，徐阶陈述：“退隐并传嗣，臣子们不敢奉命。应龙转官，是二部奉旨行事。”皇帝才罢休。
皇帝以为严嵩在职过长，世蕃却在外违法犯禁，因此令称徐阶没有不要长久的宫廷侍候。徐阶窥察皇帝意图，声称如果为奸，在外犹如在内，坚持请求就职。皇帝把严嵩值宿的房子赐给徐阶。徐阶标榜三语：“威福还主上，政务还诸司，用舍刑赏还公论。”从此朝臣儒士侃侃而谈，得以依自己意想行事。袁炜几次直言，徐阶奏请召他共同议政。就说“行事与众人共同议办为公，办事公道是成就一切事业的根本；专行为私，私则滋生百弊”。皇帝首肯。徐阶因张孚敬和严嵩导致皇帝猜忌约束，力反其道，务必以宽大开阔皇帝的心胸。皇帝厌恶给事御史抨击过当，想作番贬责。徐阶委曲调剂，得以从轻发落。皇帝会见时询问徐阶知人的难处。徐阶回答说“：大奸似忠，大诈似信。只有广泛听取意见，对穷凶极恶的人，有人替我骚扰；对深情隐匿的罪行，有人替我揭发。所以圣帝明王，有言必察。即使不真实，小事搁置一边，大事轻责并宽容人，以便鼓励后继者。”皇帝称好。言路越发舒展。
敌寇从墙子岭攻入，直扑通州。皇帝正在祭祀，兵部尚书杨博不敢启奏，与徐阶商议此事，发布檄文调宣府总兵官马芳、宣大总督江东来援救。马芳的兵马先到，徐阶奏请马上奖赏他，并请求扩大江东的权力，使他统率诸道兵马。敌寇从通州掳掠至香河，徐阶奏请在顺义马上设防，调骑兵至古北口。敌寇攻顺义不得，于是奔向古北口。敌人的后军遭参将郭琥伏击被打败，掳掠的大量人畜辎重被缴获。起初皇帝恼怒杨博不早报告以及总督杨选放纵敌寇侵入，准备治罪却还没行动的时候，徐阶进谏：“杨博虽然因祭祀禁忌不敢传报，但两镇兵马都是他最早调来的。而杨选则不是尾随敌寇而是礼送他们出境。”皇帝最终杀了杨选，没有治杨博的罪。晋升徐阶为建极殿大学士。
袁炜因病还乡，死在路途，徐阶独掌国柄。屡次奏请增添内阁大臣，并乞求辞官。于是皇帝任命严讷、李春芳入内阁，对徐阶更加恩宠。以任一品官第十五年考察，皇上待他恩宠礼遇特厚，一再赏赐玉带、绣蟒、珍贵药材。皇帝亲手写信询问徐阶病情，谆恳地如同对待家人，徐阶更加恭谨。皇帝间或有所委任，徐阶整夜不合眼，承提起草的文书没有拖延片刻。皇帝日益厚爱徐阶。徐阶采纳好的舆论，陈述给皇帝，然后施行。嘉靖中叶，南北用兵，边镇大臣稍有不合皇帝旨意，就逮捕下狱诛杀流放，内阁大臣又巧借皇恩作威作福。徐阶主事后，缇骑省减，诏狱渐渐虚空，任事的人得以功名尽终身。因此舆论一致推荐徐阶为名相。
严纳奏请辞归，皇帝命令郭朴、高拱入内阁，与春芳共同辅政，事务仍旧由徐阶决断。徐阶屡次奏请册立太子，没有答复，不久景王到封地，病逝。徐阶启奏剥夺景府占据的数万顷陂田还给百姓，楚地民众非常高兴。皇帝打算建造云坛和兴都宫殿，徐阶极力劝阻。鄢懋卿骤然增加盐税四十万银两，徐阶暗示御史奏请恢复原来定额。方士胡大顺等劝皇上食用金丹，徐阶极力陈述此假言行骗的罪状，大顺等人随即伏法。皇帝服药后躁烦。户部主事海瑞尽陈皇帝的过失，皇帝非常恼恨，想立即杀了他；徐阶尽力挽救才作罢。皇帝病情加重，忽然想到兴都去，徐阶力争方止。不久，皇帝死，徐阶草拟遗诏，所有斋醮、土木、珠宝、织物一律免去，“大礼”大案，论事治罪的大臣全部翻案。诏书颁布，朝野号恸感激，同杨廷和拟定的登基诏书并列，为世宗朝的盛事。
同事高拱、郭朴因为徐阶没与他们共同商议，心中不快。郭朴说：“徐公毁谤先帝，可以处斩。高拱起初侍从于穆宗裕邸，徐阶引荐他辅佐政务，然而徐阶独掌国家权柄，高拱心中不平。世宗生病时，给事中胡应嘉曾弹劾高拱，高拱怀疑是徐阶唆使。隆庆元年(1567)应嘉因救助考察被罢黜者的人被解职，谈论者称高拱修补旧怨协助徐阶斥责应嘉。徐阶再次请求对应嘉从轻责罚，谈论者又弹劾高拱。高拱希望徐阶拟用廷杖处罚应嘉，徐阶从容化解，高拱更不高兴。指令御史齐康弹劾徐阶，说他的两个儿子经常与人私下交易以及家人横行乡里的罪状。徐阶上疏辩解，乞求告老还乡。九卿以下官吏上书弹劾高拱而赞美徐阶，高拱称病辞归故里。齐康终遭贬斥，郭朴也因舆论攻击，辞官归去。
给事中、御史多起于罢官，依靠徐阶而强，言语大多偏激。皇帝不能忍受，告知徐阶等人处理。同事意欲作贬谪，徐阶说“：皇上想贬斥他们，我们应当尽力抗争，还能倡导贬谪吗？”奏请传谕责令他们反省改过。皇帝也没有治他的罪。这年诏令翰林撰写中秋宴贺词，徐阶说：“先帝没有撤去祭席，不能做宴乐。”皇帝取消了宴会。皇帝命令宦官分别督导团营，徐阶极力陈述不可而终止。南京振武兵营屡屡喧哗生变，徐阶打算解散他们。顾虑他们控制着孝陵不便进行攻击，先命令操江都御史唐继禄督导江防兵卒驻扎在孝陵旁，再下令兵部遣散振武兵。事情终于了结。一群小宦官在午门殴打御史，都御史王廷准备检举他们。徐阶说“：不知领头人姓名，弹劾有何益？还得思虑对方先诬告我们。”于是派人用好言诱惑大宦官，先记录领头人的姓名。王廷上书皇帝，便分别逮捕区别治罪。徐阶主持公道应付事变，多属此类。
徐阶所坚持谏争的，多数是宫廷禁事，十有八九被采纳，宦官大多对他侧目而视。遇上皇帝到南海子，徐阶劝谏，皇帝不听。刚请求告老，给事中张齐就因私怨弹劾徐阶，于是徐阶奏请回乡。皇帝的心意也逐渐转移，批准了他的请求。赏赐驿用马匹。因为春芳的奏请，配给仆从和粮食、玺书褒奖，行人引导，依然如旧。向皇帝辞行，皇帝赏赐他白金、宝钞、彩币、袭衣。满朝官员都上奏挽留他，皇帝答复知道而已。王廷后来探知张齐受贿赂的事，加以弹劾，张齐受贬戍边。徐阶走后，春芳任首辅，不久也离职归乡。高拱复出后，扼制徐阶不遗余力，郡邑的各级官吏观望高拱的意图，争相倾轧徐阶，完全剥夺了他的田产，把他的两个儿子送去戍边。遇到高拱又被张居正倾轧而被罢免，打击徐阶的事才算停止。万历十年(1582)，徐阶八十岁。皇帝派遣人去问候，赏赐玺书、金币。次年徐阶去世。被追封为太师，谥号文贞。
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