鸷及向扬、益、两浙索取奇纹绫绵，韦处厚皆上疏拒不受命，而且引用先前赦书为证据，皇上均准其奏。
宝历末年，宫中突生事变，文宗平定内难，欲降诏命，却犹豫不定。韦处厚闻难奔赴朝中，直言启奏道：“《春秋》之法，大义灭亲，内恶必书，以明逆顺。讨伐罪逆名正言顺，合乎大义有何疑惑？怎能迟疑不决，有所避讳！”于是按对藩王的方式处置。当晚，诏命制置及登极礼仪，来不及责成主管官署办理，均依照韦处厚的主张。及至礼仪进行，同原定法规完全符合。韦处厚因佐诏命之功，随即拜中书侍郎、同中书门下平章事、监修国史，加银青光禄大夫，晋爵灵昌郡公。
韦处厚任宰相，致力于匡时救世，从不为自身打算。无论在朝内或朝外、补官或正授，均能名副其实。当初，贞元间宰相齐抗奏减冗员，罢免诸州别驾，而那些在京师各署衙中当入别驾官职的，却多处朝官之列。元和以来，两河用兵，将佐中立功者，往往擢升到大的官署，大都以皇上或太子属官之职杂乱补授，皆盛服趋朝，朱衣紫服挤满朝堂。久候当进及代职闲居者，常常数十人奔赴中书省署及宰相私宅，摩肩接踵地等候谒见，繁辞碎语无止无休。及至韦处厚秉政，先后奏请设置六雄、十望、十紧、三十四州别驾以安排这些人员，而不与正员相混杂，朝政得以整肃。
文宗勤于听政，却轻于决断，宰相奏事得旨，诏命往往中途改变。韦处厚曾独自上奏论说：“陛下不因臣等不肖，用臣等为宰相，参议大政。凡有奏请，初蒙圣上听纳，随即又改变圣旨。若确出陛下之意，则表明臣等不可信任，若出于朝官妄加非议，臣等在朝中有何威信？再说裴度乃德高望重之元勋，历辅四朝大政，孜孜不倦竭尽忠诚，民望所归，陛下本应亲近器重。窦易直善良宽厚，在先朝为臣忠心耿耿，陛下理当依赖信任。微臣才力薄弱，首次蒙陛下擢拔重用，并非由他门旁道入朝，所言既不可听纳，臣当先自辞职。”随即退下再拜陈说乞准。皇上忙道：“何以至此呢！卿之志向才干，朕素来知晓，自登相位辅政以来，朝廷百官俱能尽职。纵然朕有失误，怎可立即辞职，以显得我薄德呢？”韦处厚谢恩而去，出了延英门，皇上又下令召回，对他说：“凡卿欲说之话，应全都说出来。”于是韦处厚奏论扬善惩恶、健全法制的主张，共数百言；又说裴度勋高望重，为人尽心正直，宜久任宰相，可壮国威。皇上尽皆听纳。从此宰相奏事，朝官不敢妄加非议。
不久沧州李同捷叛乱，朝廷发兵征讨。魏博史宪诚暗怀悖心，裴度以为是老臣负气任性，对他毫不怀疑。史宪诚曾有事派亲信至中书省请示，韦处厚令来人传话：“晋公苦口婆心在皇上面前保荐你为皇上之使，我却不这样，只仰候你有所作为，自有朝典决定奖惩。”史宪诚听到这话大为恐惧，从此谒诚效忠，居然为剿灭沧州之乱立下功劳。韦处厚又因理财制用为治国之本，撰写《大和国计》二十卷献给朝廷。李载义屡破沧州、镇州两处叛军，每有被俘兵士，多剖胸剔肉加以杀戮。韦处厚致书说理，李载义深表赞同。从此沧州、镇州所获生俘，皆流放远地服役，前后保全了数百上千人的性命。
韦处厚生活上随意简朴，似乎不会理家。至于在朝廷陈奏论争，以及管理府署对待属员，则气度巍然势不可夺。他形貌并不魁伟，而且似乎很懦弱，可是僚属请示职事，皆畏惧警惕你我相顾，即使同他谈话时间很长，也不敢向他谈及私事。韦处厚急于启用人才，酷爱文学，古时有因空发议论而废弃了才学的人，他对此深深惋惜，故推荐选拔众多人才，往往不计其缺点而录用，也遭到人们的非议。韦处厚颇信佛家因果轮回之说，晚年尤甚。奉诏修撰《元和实录》，未能撰写完毕，此书体例及内容取舍，皆韦处厚创立。大和二年(828)十二月，至延英殿奏对，临近皇上膝下时，忽奏“臣病发作”，立即退下。文宗命太监将他扶出归宅，只过了一夜便去世，年五十六，追赠司空。韦处厚执掌朝政大权二周岁，竭诚进献之谋略，颇受人们称誉，对他的去世都很惋惜。
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