地接受别人的礼物，恐怕陛下也还不能避免，何况臣下们同亲戚朋友之间的个人交往，哪敢即刻断言完全没有呢？”当时长孙无忌身处皇帝大舅父的地位，经常提出建议，高宗没有不优先采纳的。第二年，长孙无忌由于旱灾上疏辞职，高宗多次亲手写出诏令敦促开导，不同意他辞职。永徽五年(654)，高宗亲自到长孙无忌家里看望，见到他的三个儿子，一并提升为朝散大夫。又命令绘制长孙无忌的肖像，亲自写了赞词赐给他。
永徽六年(655)，高宗准备立昭仪武氏为皇后，长孙无忌每次都说不行，高宗就秘密派遣使者赏赐给他金银宝器各一车、绫罗绵帛共十车，取悦于他。武昭仪的母亲杨氏还亲自到长孙无忌家里，多次请求。那时的礼部尚书许敬宗又一再劝说请求，长孙无忌曾严辞厉色地拒绝了他。高宗后来又召见长孙无忌、左仆射于志宁、右仆射褚遂良，说道“：武昭仪具有美德，我想立她为皇后，诸位认为怎么样？”长孙无忌说“：太宗逝世后的朝政大事，先帝已托付给了遂良，请陛下问他行不行。”高宗终于不听长孙无忌等人的劝谏而将武昭仪立为了皇后。皇后因为长孙无忌接受了重赏却不帮助自己，心里非常怨恨他。
高宗显庆元年(656)，长孙无忌和史官国子祭酒令狐德..主编高祖武德、太宗贞观两个时代的历史共八十卷，上表进献给高宗，长孙无忌由于主持编写有功，得到二千段绢帛的赏赐，他的儿子长孙润被封为金城县子。
显庆四年(659)，中书令许敬宗派人向高宗呈递密封奏章，说是监察御史李巢和长孙无忌勾结谋反，高宗命令许敬宗和侍中辛茂将查问此事。许敬宗禀奏说长孙无忌谋反已露出苗头，高宗说：“我家里不幸，亲戚里头多次发生叛逆事件。高阳公主与我一母所生，过去就与房遗爱谋反，如今舅父又起了叛逆的念头。血缘亲近的亲戚是这个样子，使我在天下百姓面前丢脸。”许敬宗说“：房遗爱是乳臭未干的年轻之辈，伙同妇女谋反，哪能成事。而长孙无忌跟先帝筹划夺取了天下，人们佩服他的智慧，当宰相三十年之久，百姓畏惧他的威势，可说是威势能使人们服从，智慧能使大家动心。我担心长孙无忌知道事情暴露，就采取紧急措施，振臂一呼，号召同党，必然成为朝廷的大祸害。恳切希望陛下果断处理，尽快拘捕，依法毁灭他的家庭。”高宗哭着说“：我决不忍心给他判罪，让后代的优秀史官说我不能同自己的亲戚和睦相处，造成了这种局面。”许敬宗说：“汉文帝是西汉的圣明国君，薄昭就是他的舅父，保护他从代地回朝登上帝位，也有特大功勋，跟长孙无忌一样。后来薄昭犯了杀人罪，文帝为了维护国法，命令朝臣们穿着丧服上门为他哭丧就逼他自杀了，优秀的史官不认为有什么不对。如今长孙无忌忘记了先帝的大恩大德，抛弃了同陛下的至亲关系，接受了邪恶的阴谋，胸怀叛逆的念头，要给百姓造成苦难。如果同薄昭的罪恶相比，还不能相提并论，根据刑法判罪，应该诛灭五族。我听说当断不断，反受其乱，关系政权安危的大事，形势太危急了，如果稍微拖延，恐怕就要发生变故，只请尽早决断！”高宗始终没有亲自找长孙无忌本人查问谋反的案情，只是听信许敬宗的诬陷不实之词，就撤去了长孙无忌的官职爵位，流放黔州，照例派遣使者动用沿途州府的部队护送到流放地。他的儿子秘书监、驸马都尉长孙冲等人都取消原有身份，流放到岭南。
许敬宗不久同吏部尚书李义府派大理正堂袁公瑜到黔州重新审讯长孙无忌谋反案，袁公瑜逼迫长孙无忌自缢而死，没收了他的家产入官。长孙无忌本来立有大功，却无罪而被处死，人们至今还为他悲伤。高宗上元元年(674)，优待诏令追认恢复了长孙无忌的官职爵位，特地命令他的孙子长孙延继承齐献公爵号。
长孙无忌的叔伯哥哥长孙安世，在王世充手下当过官，代理内史令职务，洛阳被唐军平定后，他死在监狱里。长孙安世的儿子长孙祥，因为是太宗皇后长孙氏的叔伯舅侄，官职做到了刑部尚书，因犯与长孙无忌通信的罪而被杀。
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