进入明帝寝宫见帝，痛哭流涕不胜悲哀。接着严肃地陈述了司马..和司马宗等人将要谋废大臣，然后由他们共同辅政，社稷安危与否，就将决定于今日。庾亮言辞恳切，明帝因而感悟，使庾亮随他一起入殿升御座，庾亮和王导一起受遗诏辅佐幼主。加庾亮为给事中，转中书令。太后临朝摄政，一切政事由庾亮决策定夺。
先前，王导执政，以宽和之政甚得众心，庾亮则执政严厉任法，因而大失人心。再加上先皇明帝遗诏中褒扬大臣，没有列上陶侃、祖约，陶侃、祖约怀疑是庾亮删除了遗诏上的有关部分，就说了一些有怨气的话。庾亮担心会引起内乱，于是派温峤出镇江州以为声援，又修石头城以作防备。当南顿王司马宗再次图谋废除执政大臣时，庾亮杀了司马宗并废其兄司马..官职。司马宗，是皇室亲属，司马..，是朝廷皇族中元老，且又为先帝之太保，天下都认为庾亮是在铲除宗室。
琅王牙人卞咸，是司马宗之党，和司马宗一起被诛。卞咸之兄卞阐逃走投奔了苏峻，庾亮以符节令苏峻交出卞阐，苏峻却将卞阐隐藏保护起来。苏峻多收纳一些亡命之徒，专以威刑治众，庾亮知道苏峻必会作乱，就征他入朝任大司农。满朝都认为不可这样，平南将军温峤数次上书制止，庾亮俱不采纳。苏峻于是同祖约一起举兵反叛。温峤听说苏峻不接受朝廷诏命，便要领兵东下守卫京都，三吴之地也要起义兵来护卫，庾亮都不同意，而写信对温峤说：“我担忧西边甚于担忧历阳，请足下千万不要越过雷池一步。”既而苏峻部将韩晃进犯宣城，庾亮派人抵抗，不能取胜，苏峻乘胜兵临京都。朝廷下诏，假庾亮节、都督征讨诸军事，与苏峻战于建阳门外。军队还未进入阵地，士兵们都弃甲而逃。庾亮乘小船向西去，乱兵到处抢掠，庾亮以弓箭左右射敌，不料失误射中了船上的舵工，舵工应弦而倒，船上众人大惊失色准备各自逃命。庾亮镇定自若，慢吞吞地说：“这双手怎样才能射中敌人呢？”大家这才稍稍心安。
庾亮带着三个弟弟庾怿、庾条、庾翼向南去投奔温峤，温峤素来敬重庾亮，虽然是败退投奔而来，还是准备推举他为都统。庾亮推辞，和温峤一起推举陶侃为盟主。陶侃来到寻阳，仍因遗诏之憾不满庾亮，当时人们议论陶侃会杀掉执政大臣以谢天下。庾亮非常害怕，等见到陶侃时，引咎自责，风神度量令人佩服。陶侃也就释然不怪了，他对庾亮说：“你修石头城来防备老夫，怎么今天反过来又求我呀！”在一起宴饮闲谈了一整天。庾亮吃薤菜时，留下薤白，陶侃问：“为何要这样？”庾亮说：“因为薤白可以再种。”陶侃于是为之赞叹说：“庾元规不仅是风流倜傥，也有为政的实际才能啊。”
到达石头城，庾亮派遣督护王彰讨伐苏峻之党张曜，反被张曜打败。庾亮将印玺符节文书送到陶侃那里谢罪，陶侃回答说：“古人三败，君侯才败两次。现在是紧急关头，不应当计较这些。”又说：“朝廷政出多门，才产生国家的灾祸。自从王室丧乱以来，岂是苏峻一人为患。”庾亮率二千人坚守白石垒，苏峻步兵万余人，从四面围攻，士兵都感到恐惧。庾亮激励全军将士，拼死奋战，苏峻只好退兵，庾亮随后追击斩杀敌人数百。
苏峻之乱平息后，成帝来到温峤的船上，庾亮得以进见成帝，哽咽悲泣，诏群臣与庾亮一起升座而坐。第二天庾亮又来稽首谢罪，请求赐归，准备带全家远投山林江海。成帝派尚书、侍中拿手诏来安慰道：“这是国家社稷之灾难，不是舅舅的责任。”庾亮上疏说：
臣是凡夫俗人，没有经世之大才，只因是皇亲，才累次获得不该有的职位，这样得到的越多，天下对我的议论怨谤也越多。皇家正值多灾多难之际，我未敢抽身告退，于是听从朝廷派遣辗转奔波，不管安闲烦劳以尽职守。先帝病重之时，臣奉侍医药，在临终受命，接受遗诏安排后事，这并不是因臣有德有才，都是因为我是亲戚的缘故。臣知道自己担当不了这样的重任，但不敢违背先皇的旨意。就是普遍百姓相交都还有寄托之情，何况这是君臣大义，是自然之道，哀痛眷恋，不能违命。先帝当年恩顾于臣，情同布衣。皇恩深重，而臣命是轻，于是因感遇而忘身。再加上陛下年幼，尚且亲理万机，治理内外，臣处在这个地位上，只能是激励驱驰，不敢有一点马虎。虽然知道这也无济于事，但只能这样以死报效。自己才能低职位高，知进忘退，倚宠骄盈，都不自觉地表现出来。我进不能安抚朝廷内处，退不能崇贤敬长，才使行四海有所离心，诽议四起。
祖约、苏峻忍受不了对我的愤恨，肆意逞凶，这都是由于臣才引起的。社稷震荡，宗庙废毁，而且使陛下陷于困顿之中，陛下几年谨慎辛勤，为天下之事劳心费神，抑郁忧愁，这都是臣造成的，是臣的罪过。朝廷将我寸斩之，屠戮之，都不足以向祖宗七庙谢罪；臣就是身化为灰，被灭九族，也不足以平四海对我的怨恨。臣对不起国家，其罪实大，为天地所不容。现陛下怜惜不加诛戮，执法部门也宽容不予追究。从古到今，哪有不忠不孝像臣这样的人。不能北门伏诛、苟延残喘，就是活着，也和死了一样，朝廷还有什么理由将我放在人臣之列，我自己又有什么颜面置身于人臣之中。
臣欲自投草泽之中，是出于悔过愧疚之心，而陛下诏书称其为独善其身。圣旨没有体察到我的本意，是加重了我的罪责。愿陛下纠正先朝任用我的失误，虽然宽大为怀，保全性命，但应予以弃置，任其自存自灭，则天下就会知道朝廷奖惩劝戒的纲纪了。
疏奏上后，成帝下诏说：
所言恳切凄恻，令人读之感叹，实在是舅舅处在为天下责难的位置，你已把道理都说尽了。如果天下都不明大义，你所遵循的理既是完全正确，又何必要改变人们固有的观念呢！
叛贼苏峻作乱，其横暴连书史都没有这样的记载。是为天地所不容，人神所共怒。他今年不反，明年当反，这是人人都知道的。舅舅与诸位大臣毅然召他入京，正是不能容忍他的无礼于君。论情论理，怎么能说是不忠的行为呢？若说是你自己率兵征讨，导致失败，应该绳之以法，以严肃国法，倒有道理。可舅舅又求告方镇，合众席卷而下，舅舅亲着甲胄，使逆贼苏峻枭首伏诛。大事既平，天下安定，使我司马衍得以返朝，社稷复安，宗庙有奉，这难道不是舅舅和两三位重臣忘身奋战的结果吗！正要按功奖赏，怎能去计较以前的过失呢。
况且天下大乱民生艰难，死者万计，又与强敌隔江对峙。舅舅当上奉先帝的托嘱之旨，共渡艰难，使我司马衍这个不懂事的孩子有所依靠，则是天下的大幸。
庾亮准备退隐江湖，自暨阳向东走。成帝下诏让有司挡住舟船。庾亮又请求在外镇效命，于是出为持节、都督豫州、扬州之江西宣城诸军事、平西将军、假节、豫州刺史、领宣城内史。庾亮接受任命，出镇芜湖。
不久，后将军郭默占据湓口反叛，庾亮上表请求亲自征讨，于是以本官再加征讨都督，率将军路永、毛宝、赵胤、匡术、刘仕等步骑二万，会合太尉陶侃一起消灭了叛军。返回芜湖，不接受朝廷的封赏。陶侃写信给他说：“赏罚升降，是国家的信义，很奇怪你这样矫情要独为君子吗？”庾亮回答说：“元帅指挥，武将们效命，我有什么功劳呢？”坚决推辞不接受赏赐。晋号为镇西将军，又推辞。当初，以诛讨王敦之功，封为永昌县公。庾亮一次一次的辞让，数十次上疏，最后朝廷才许之。陶侃死后，迁庾亮为都督江、荆、豫、益、梁、雍六州诸军事，领江、荆、豫三州刺史，晋号征西将军、开府仪同三司、假节。庾亮固辞开府之衔，迁移到武昌镇守。
其时王导辅政，皇上年幼，局势艰难，只维持着大体的局面，顾不上细小的事务，所委派的赵胤、贾宁等诸将，都不守法，大臣们为之担忧。陶侃曾准备起兵废除王导，但郗鉴不同意，这才罢了。现在，庾亮又想率众废黜王导，于是写信给郗鉴，陈述王导的过错，征求郗鉴的意见，郗鉴仍不同意，此事只好作罢。
其时石勒刚死，庾亮有恢复中原的计划，于是将豫州刺史之职授予辅国将军毛宝，让他与西阳太守樊峻领一万精兵，共守邾城。又以陶称为南中郎将、江夏相，率部曲五千人进入沔中。庾亮之弟庾翼为南蛮校尉、南郡太守，镇守江陵。以武昌太守陈嚣为辅国将军、梁州刺史，进入子午道。又派遣一支偏师伐蜀，进到江阳，抓住了伪荆州刺史李闳、巴郡太守黄植，送到京师。庾亮率大军十万，占据石城，为诸路大军的后援，于是向朝廷上疏说：“蜀中和胡虏两大寇凶暴日甚，他们内部相互拼斗，众叛亲离。蜀贼虽弱而胡寇尚强，我们一边屯田一边防守，作为进取的准备。襄阳北接宛城许昌，南有汉水为屏障，其险足以自固，其地出产丰富可以足食。臣应移镇于襄阳之石城下，并派遣诸军遍布江沔。有几年时间，士卒得以操练，一有机会齐头并进，直逼河洛。一旦举事，使人们知其胜负存亡，开通回归善良的道路，宽恕那些被威逼而降敌之人的罪行，应天时，顺人情，诛逆贼，雪大耻，这是圣朝的头等大事。愿陛下批准我的计划，支持我的这一事业。淮、泗、寿阳之地也应分兵进据，臣将予以筹划部署。请朝廷公卿审议，以定其经略之策。”成帝让臣下商议此请。当时王导和庾亮的想法相同，郗鉴认为物质准备不充分，不可贸然行事。庾亮又上疏，准备迁镇襄阳。正值敌人进犯邾城，毛宝败退，投水而死。庾亮谢罪，自贬三级，降为安西将军。朝廷下诏让他恢复原职。接着又拜为司空，其余官职依旧，庾亮推辞不受。
庾亮自从邾城失陷后，忧闷成疾。王导死后，朝廷征召庾亮为司徒、扬州刺史、录尚书事，又推辞不受，成帝答应了。咸康六年(340)去世，时年五十二岁。追赠为太尉，谥号为“文康”。吊丧时，成帝车驾亲往。下葬时，又赠永昌公印绶。庾亮之弟庾冰上疏说：“臣了解以前的一些事情，也曾听庾亮对我们说过，这些事一直耿耿于心。这才多次向朝廷陈请，已将近十年了。庾亮哪里只是好谦让而不恭从所命，看看昔日灾祸出在身边，有先帝神武，能谋划决策，所以不费时日则寇灭乱平。论其功劳，则功归圣主，论之时运，则由于天意而非人力。至如庾亮，因为圣主英明，只说是尽了自己的责，不必论功，不必奖赏。后来的失误败绩，罪责大于以前的功劳，因此陛下下诏答应了他的奏请。庾亮实在是想着报效先帝和陛下的大恩大德，哪里想到处圣世而身殁，一点小小的志愿难以实现，国家存亡艰难，自己痛心疾首。愿陛下发出明诏，维持先前赐予的恩惠，这样庾亮当死而不朽。”成帝依从了所请。庾亮将下葬时，何充到了，感叹说：“将玉树埋于土中，使人感情上怎么受得了啊。”
当初，庾亮所乘的马匹是的颅马，殷浩认为的颅马不利于主人，劝庾亮把马卖了。庾亮回答说：“怎么能将自己的祸事转嫁给别人呢？”殷浩惭愧地退下。庾亮在武昌，殷浩和其他一些臣僚乘秋夜登南楼聚会，一会儿庾亮也来了，大家起来准备回避，庾亮慢慢地说：“诸位稍留一会儿，老夫于此处兴致不浅。”便坐在胡床上和大家一起谈笑。其行为坦率，大都如此。他三个儿子：庾彬、庾羲、庾騄。
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