尚书。世宗赐给他两枚银章，上面分别刻了“忠诚静慎”、“绳愆匡违”四个字，让他和辅臣一样密封上书评论政事。七年正月，世宗传下手令给桂萼加官为太子太保。《明伦大典》成书后，他又加官做了少傅兼太子太傅。
桂萼得志以后，一天到晚以报复怨家为事。陈九畴、李福达、陈..三案，先后株连到彭泽、马录、叶应骢等很多人，有的直至被坑害到发配充军。朝廷中的大臣无不畏惧他的凶残毒辣。只是他也曾上书推荐过因论事被办罪的邓继曾、季本等人，还有因事被贬官的黄国用、刘秉鉴等，这些人都酌情得到就近安置，当时人们也因此稍稍认为他有点好处。但是王守仁得到起用，实际上是他推荐的，过后他恨守仁不依附自己，就极力排挤守仁。守仁死后，他极力加以丑化、诋毁，剥夺了守仁的世袭封爵，各种抚恤恩典都没有给。
八年二月世宗让桂萼以原职兼武英殿大学士入内阁参与机要事宜。当初，桂萼、张璁应召赴京，朝中大臣想仿效前朝马顺的故事在左顺门捶死他们，他们跑到武定侯郭勋家里才躲过来。郭勋于是和他们结交很深，也受到世宗喜欢，让他掌管禁军。时间长了，郭勋干的坏事明显暴露出来，张璁、霍韬仍极力庇护郭勋，桂萼知道世宗已讨厌他了，就独自上书揭发他几件贪污、违法的事情，郭勋于是被办了罪。杨一清作为首辅办事沉稳、慎重，桂萼、张璁喜欢改这改那，并且讨厌一清压抑自己，所以双方不能相容。给事中孙应奎请世宗鉴别他们三个人谁贤谁不贤，对桂萼攻击得厉害。世宗本来就怀疑桂萼，这下就传令要他改正过去的错误，以成全君臣之间有始有终的道理。桂萼这才大为害怕，赶忙上书辩解，并且称病求退。世宗回答说：“你办事一定要尽可能地听取公众的意见，以期不违背自己当初的忠心。”桂萼更加惧怕了。给事中王准于是弹劾桂萼举荐自己的亲信李梦鹤当了御医。世宗传令让吏部核实，吏部说梦鹤是经过考选的，没有舞弊营私。世宗还是疑心，就让太医院再次对梦鹤进行考试。言官知道世宗对桂萼已经改变看法，给事中陆粲就上书极力讲桂萼的罪证，并且讲到梦鹤与桂萼的家人吴从周、序班官桂林三个人从中行贿的事情。奏章递上后，世宗一下子省悟过来，立即罢了桂萼的官，让他以尚书的名义退休。张璁也被免了职。世宗又发布诏书向大臣们宣布了他们两人的罪行，大概是说：“他们自以为是，肆无忌惮，对不住君上也对不起国家。他们所制造的事端大家都明白看到了，桂萼尤其恶劣。依法本当判处重刑，现在特别宽恕他们一回。”然后把梦鹤等交给法司审讯，都一一认了罪。
没过多久，霍韬两次上书诉说桂萼受了冤屈，说是一清和法司勾结故意捏造了桂萼的赃罪。一清于是离任而去，刑部尚书周伦被调往南京，郎中、员外全被罢了官，然后世宗让法司会同锦衣、镇抚官再审理此案。结论说是梦鹤等人假托桂萼的名义舞弊营私，事实上与桂萼没有牵扯。世宗传令削了梦鹤、桂林的官籍，重新判罪，桂萼恢复散官职。当时张璁又被召回朝中，史馆一个儒生叫蔡圻的猜测世宗一定会让桂萼复职的，就上书称赞桂萼的功劳，请召他还朝。世宗于是传令让桂萼家乡的抚按官催促桂萼上路回朝。桂萼人还没到，国子监的学生钱潮等人又上书请催促桂萼还朝。世宗恼怒地说：“大臣的任免，你们这些人也敢说话？”就把他们连同蔡圻一起打入监牢。第二年四月桂萼回到朝中，恢复了被免除的全部官职，仍旧参与机要事宜。桂萼当初锐意功名，敢于办事，不顾忌周围的舆论，现在突然间受到打击以后，胆量因此惊吓了，不敢再放肆了。在位仅仅几个月，就一再称病求退，世宗总是用和缓的口气表示慰问、挽留。十年(1531)正月，桂萼得到批准，告老还乡，然后死在家中了。朝廷追赠他为太傅，谥文襄。
桂萼所著并进呈的《帝王心学论》、《皇极论》、《易·复卦》、《礼·月令》及《禹贡图》、《奥地图说》，对君主的德行、当时的政治都有裨益。但他疑心重，又狠毒，喜欢排挤异己，所以当时不能被社会舆论所认同。当初他和张璁在一起好得不得了，后来等两个人都进入内阁，就不那么和谐了。
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