九州，亲自树立太子，天下没有不感到喜乐自得的。既然说废黜糊涂的太子册立英明的太子，必须称得上是天下仰望的楷模，然而教育他成长的方法，确实十分错误。太子不离父母，平常住在宫内，对师傅的说教不痛快，蔑视经书谈论的道理。况且朋友不能深入交往，深入交往必定有怨恨；父子不可以溺爱，溺爱或许会产生过失。希望陛下远看殷、周的做法，接近遵行汉、魏的方法，不可以马上改变，这事必须一步一步地逐渐改变。试着以十天作为一个阶段，一半的时间送回宫中，使太子专心学习技艺来润泽自己，在天下传布美好的名声，那么微臣即使是死了，也可以说是和活着一样。”
太宗听从了他的意见。
遂良前后谏奏及陈便宜书数十以上，多被太宗采纳。那年，担任银青光禄大夫。贞观二十一年(647)，遂良以本官的身份检校大理卿，不久为父亲居丧期满。第二年，起用他恢复旧职，接着被拜为中书令。
贞观二十三年(649)，太宗病危，召遂良及长孙无忌进入他的卧室，对他们说“：你们忠直刚烈，朕都记在心里。从前汉武帝委托霍光，刘备委托诸葛亮，朕的后事一切都委托你们。太子仁义忠孝，是你们全都知道的，必须竭诚尽力辅佐太子，永远保住宗庙社稷。”又回头对太子说：“无忌、遂良在，国家的事，你不用担心了。”于是命遂良草拟诏书。高宗即位后，赐遂良河南县公的爵位。永徽元年(650)，晋封为郡公，不久因犯事出京任同州刺史。永徽三年(652)，征拜遂良为吏部尚书、同中书门下三品，监修国史，担任光禄大夫。当月，又兼任太子宾客。永徽四年(653)，代理张行成任尚书右仆射，依旧主持政事。
永徽六年(655)，高宗准备废黜王皇后，册立昭仪武氏则天为皇后，召太尉长孙无忌、司空李责力、尚书左仆射于志宁及遂良一起策划这事。将要进宫时，遂良对无忌等说：“皇上的心意想要废黜皇后，必定议论这件事，遂良今天想陈述理由劝谏，你们意见怎么样？”无忌说：“明公必须极力劝谏，无忌请求继续陈述这个意见。”到他们进宫后，高宗难以开口，再三望着无忌对他说：“最大的罪过之中，绝后是最严重的。皇后没有子息，昭仪有儿子，现在想立昭仪为皇后，你们认为怎么样？”遂良说：“皇后出自名家，先朝的时候所娶，服侍先帝，妇德没有过失。先帝没有犹豫，拉着陛下的手，对臣说过这话：‘我好儿好妇，现在准备托付给你。’陛下亲耳听到先帝的善言，言犹在耳。皇后从此没有听说有过失，恐怕不能废黜。臣今天不敢曲从，上违先帝的命令，特意请陛下再三思考审察。愚臣触犯了圣上的尊严，罪该万死，只愿不辜负先朝的厚恩，哪里还顾性命。”遂良把上朝时执的手板放到殿前的台阶上，说“：还陛下这个手板。”多次解下头巾叩头流血。高宗大怒，命令带遂良出殿。长孙无忌说“：遂良受先朝遗诏为顾命大臣，有罪不施加刑法。”第二天，高宗对李责力说：“册立武昭仪的事，遂良固执不肯顺从。遂良已经是受先朝遗诏的顾命大臣，事情如果不行，则应当暂且停止。”李责力回答说：“这却是陛下的家事，不适宜问外人。”高宗这才册立昭仪为皇后，降任遂良为潭州都督。显庆二年(657)，转任桂州都督。没有多久，又被贬为爱州刺史，第二年，遂良死在任上，终年六十二岁。
遂良死后二年多，许敬宗、李义府奏告说长孙无忌所造成的逆谋，是同遂良一起煽动的，于是追削遂良的官爵，把他的子孙发配流放到爱州。弘道元年(683)二月，高宗遗诏把他们放回本郡。神龙元年(705)，则天遗诏恢复遂良及韩瑗的爵位。
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