任江淮诸翼军马经略使。
中统二年五月，拜中书右丞相。天泽执政后，凡前所列举的那些治国安民之术，无不相继推行。又定省规十条，为中书省的政务树立了准则。九月，扈从世祖亲征阿里不哥，至昔木土之地，诏令丞相纟泉真领右军，天泽率领左军，合力夹攻，阿里不哥败走。
中统三年春，李王..暗中勾结宋军，据益都反叛，占领济南。朝廷诏令亲王哈必赤统兵讨伐。因叛军气势汹汹，继命天泽前往。天泽闻王..入济南，哈哈大笑说“：猪闯入栏内，成不了气候。”到山东后向哈必赤建议：“王..多诈而兵又精，不能与他硬拼，只要拖延时间，不攻自毙。”于是在济南城周围深挖沟，高筑垒，不让他跑掉，包围四个月之久。城中食尽，叛军开门投降，生擒李王..，斩于军门，诛其同案犯数十人，其余释放归家。第二天，蒙古军东行，未到益都，益都人已开门迎降了。
在天泽受命去山东征讨李王..时，世祖在殿前平台上对天泽面授诏令，令他专门负责征讨之事，诸将都由他指挥调遣。天泽在山东从未把皇帝亲授的诏书示人。平叛回来后，世祖慰劳他，他把这次平叛功劳归于诸将，可见其为人谨慎谦逊。天泽在宪宗时就曾奏请辞职，他说“：臣开始是代理兄天倪军政之职。天倪有二子，一子管民政，一子掌兵权，臣复入朝受皇上恩宠，一门之内居三要职，本应辞职，故臣请求退休。”宪宗说：“卿家世代忠勤，有功劳于国家，一门三职，当之无愧。”不许。此时，有人说李王..之变是由于诸侯之权太重。天泽又上书奏称“：军政之权不可集中在某一家，请自臣开始实行。”于是史氏之子侄当即解兵权者十七人。
至元元年(1264)，加天泽光禄大夫，仍为右丞相。三年，皇太子管领中书省兼判枢密院事，任天泽为辅国上将军、枢密副使。四年，再授光禄大夫，改任中书左丞相。六年，世祖因宋未归附，计划攻取襄阳，诏令天泽与驸马忽剌出到襄阳去调查形势，规划战略，赐他白金百锭，纸币万缗。他们到襄阳后，勘察要害之地，建立城堡以断绝敌军的援兵，作为必定能攻取襄阳的战略步骤。七年，因病还燕。八年，晋升开府仪同三司、平章军国重事。世祖规定：中书尚书两省、枢密院、御史台，一月或一旬内，遇大事须与天泽商议，小事则不必烦他。
十年春，天泽与平章阿术等攻克樊城，襄阳降。十一年，诏令天泽与丞相伯颜总领大军自襄阳水陆并进伐宋。天泽至郢州病发，还至襄阳，帝遣侍臣赐葡萄酒慰问，并劝他北归养病，因而回到真定。帝又遣天泽之子史杠与管理医药的官去看望，送药。天泽上书说：“臣天年有限，死不足惜，但愿天兵渡江，慎勿杀掠。”于十二年二月七日与世长辞，享年七十四岁。讣报朝廷，世祖哀悼，遣近臣赐安葬费白金二千五百两，赠太尉，谥忠武。后累赠太师，进封镇阳王，立庙祭奠。
天泽平时不曾自夸其能，而遇大事则毅然以安天下为己任。四十岁才改变原来的志向，攻读书史，尤熟悉《资治通鉴》，其立论多出人意料之外。拜相之日，门庭悄然无声。有人劝他以权谋私，天泽举唐韦澳告诫周墀的话“：原相公无权。爵、禄、刑、赏是天子之权，你要权干什么？”劝他的人听了这话自觉惭愧，对天泽敬服。金末，名士到处流亡，无处为家。天泽为他们安置生活，以礼待之。这些人后来多成达官贵人。攻破归德时，释放李大节不杀，并且把他送到真定任参谋。皇帝把卫州赐与他征收其赋税为己有，他命王昌龄去管理。该州原来的官员内心不服，但也不能使他改变其任命，可见其知人之明、用人之专。他出为将，入为相五十年，上不疑，下不怨，人们把他比作郭子仪、曹彬。
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